Alla vigilia dell'esposizione Universale del 1900, lo Stato cedette il terreno alla Compagnia ferroviaria d'Orléans che, penalizzata dalla posizione periferica della stazione d'Austerlitz, progettava di costruire al posto del Palazzo d'Orsay un capolinea più centrale. Nel 1897 la suddetta compagnia consultò tre architetti: Lucien Magne, Emile Bénard e Victor Laloux. I vincoli imposti al sito – eleganza del quartiere, vicinanza del palazzo del Louvre e della Legione d'Onore- mettevano i concorrenti di fronte ad una sfida: inserire la stazione in questo elegante contesto urbano. Nel 1898, il progetto presentato da Victor Laloux, che aveva appena ultimato il Palazzo Comunale di Tours, fu preferito a quello degli altri due colleghi.
La stazione ed un albergo di lusso costruiti in appena due anni, furono inaugurati per l'esposizione Universale, il 14 luglio 1900. Laloux pensò di coprire la gigantesca ossatura metallica della stazione con un rivestimento in pietra di stile eclettico. L'interno della stazione segnò il trionfo del modernismo: piani inclinati e montacarichi per i bagagli, ascensori per i viaggiatori, sedici attraversamenti sotterranei, i servizi di accoglienza al pianterreno, la trazione elettrica. La grande hall alta 32 metri, larga 40 e lunga 138 era preceduta per tutta la lunghezza del binario da un vestibolo e da un androne aperto.
Dal 1900 al 1939, la stazione d'Orsay svolse il ruolo di guida della linea ferroviaria sud-occidentale francese. L'albergo della stazione d'Orsay era in grado di accogliere un numero sempre più crescente di viaggiatori, di associazioni e di partiti politici che, proprio in questo edificio, organizzavano assemblee e ricevimenti. Tuttavia, a partire dal 1939, la stazione era solo in grado di garantire i collegamenti nelle zone periferiche. I suoi binari, infatti, non riuscivano più a coprire l'intero tragitto di percorrenza a causa dell'elettrificazione progressiva delle linee ferroviarie e dell'allungamento dei treni.
